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황화물계 전고체 리튬전지용 음극에 대한 최근 동향

—— 2부 기타 양극

저자:  JIA Linan, DU Yibo, GUO Bangjun, ZHANG Xi

1. 중국 상하이 교통대학교 기계공학부 200241

2. Shanghai Yili New Energy Technology Co., LTD. , 상하이 201306, 중국

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리튬 합금 양극

심각한 계면 부반응으로 인해 순수 리튬은 단기간에 황화물 고체 전해질에 직접 사용하기 어렵기 때문에 리튬 합금 소재가 더욱 매력적인 옵션을 제공합니다. 금속 리튬 양극과 비교하여 리튬 합금 양극은 계면 습윤성을 향상시키고, 계면 부반응의 발생을 억제하며, 고체 전해질 계면의 화학적 및 기계적 안정성을 향상시키고, 리튬 수지상 결정의 성장으로 인한 단락을 방지할 수 있습니다. 동시에, 합금 음극은 액체 리튬 이온 배터리에 비해 전고체 배터리에서 더 높은 에너지 밀도와 더 나은 안정성을 나타낼 수 있습니다. 그러나 합금 음극은 충방전 시 부피 및 구조 변화(예: Li-Si 합금, Li-Sn 합금 등)가 더 많이 발생하므로 합금 소재의 개발 및 응용에 대한 추가 연구가 필요합니다. 다양한 리튬 합금 중에서 Li-In 합금은 더 나은 기계적 연성과 넓은 화학량론적 범위에 걸쳐 일정한 산화환원 전위(0.62V 대 Li+/Li)로 인해 실험실 규모에서 널리 사용됩니다. Li-In 합금은 일반적으로 황화물 전해질에 대해 열역학적 및 동역학적으로 안정적인 재료로 간주됩니다. 이는 전해질이나 음극 재료의 성능을 테스트하기 위해 실험실에서 널리 사용되는 동시에 저전류 및 저부하 조건에서 우수한 사이클 안정성을 보여줍니다. 그러나 Li-In 합금은 산화환원 전위와 분자량이 높아 전고체 리튬이온 배터리의 에너지 밀도 장점이 크게 줄어든다. 일반적으로 연구에서는 Li-In 합금에서 리튬 수지상 결정의 성장이 없다고 생각합니다. 그러나 Luo et al. Li-In|LPSCl|LNO@NCM622 전고체전지를 대상으로 고전류밀도(3.8mA·cm-2), 고부하(4mA·h·cm-2)에서 충방전 시험을 실시하였다. 약 900사이클 후에 배터리에 단락이 발생한 것으로 나타났습니다. 배터리는 890사이클까지 충방전 사이클 동안 안정적인 사이클 용량과 100%에 가까운 쿨롱 효율을 유지했으나, 891사이클 이후 용량이 급격하게 감소하기 시작해 897사이클에서 거의 0으로 떨어졌다. 891번째부터 897번째 사이클까지의 배터리 관련 충전 및 방전 전압 곡선은 충전 용량이 점차 증가하는 반면 해당 방전 용량은 감소합니다. 897번째 사이클에서는 배터리가 계속 충전되고 용량이 계속 증가하며 전압 증가율이 낮아집니다. 이는 내부 단락 및 배터리 고장이 발생했음을 나타냅니다. Li-In 수상돌기의 성장 메커니즘은 SEM, XPS 및 기타 특성화와 AIMD 시뮬레이션을 통해 밝혀졌습니다. 고전류 및 고부하 조건을 나타냅니다. Metallic In은 황화물 전해질에 대해 열역학적 및 동역학적으로 불안정합니다. 부피 변화와 약간의 계면 반응은 Li-In 수지상 결정의 성장을 유도하여 궁극적으로 긴 주기 동안 배터리 고장을 초래합니다. 리튬 수상돌기의 수직 성장과 달리 Li-In 수상돌기의 성장 모드는 기공과 결정립 경계를 따라 측면 성장하는 것입니다. 성장 속도가 느리고 황화물 전해질 구조에 거의 손상을 주지 않습니다(그림 6). 따라서, 금속 전극/고체 전해질의 전기화학적 안정성을 향상시키고 전해질의 다공성을 감소시킴으로써 Li-In 덴드라이트 성장을 억제할 수 있다.

그림 6 Li-In|LPSCl|LNO@NCM622 셀의 사이클링 인터페이스 진화 전후

 

Al은 높은 연성, 높은 매장량, 높은 전자 전도성이라는 장점을 가지고 있습니다. 리튬합금 소재 중 높은 이론 비용량(990mA·h·g-1)과 작은 부피팽창률(96%)을 갖고 있습니다. 이는 가장 유망한 전고체 리튬 배터리 음극 소재 중 하나입니다. 그림 7(a)에 표시된 것처럼 Pan et al. 바인더 및 도전제 없이 Li-Al 합금 음극을 제조하였다(Li0.8Al, 비용량 793 mA·h·g-1, 0.35 V vs Li+/Li). LGPS 전해질과의 상용성이 좋습니다. 이는 제조된 Li-Al 합금 양극의 작동 전위가 LGPS의 실제 전기화학적 안정성 범위 내에 있기 때문입니다. 7(b)]. 조립된 전고체전지는 전해액의 환원 및 분해를 방지해 200사이클에서 93.29%의 높은 용량 유지율을 보이는 등 우수한 가역성을 나타냈다. N/P 비율이 1.25인 조건에서 배터리 에너지 밀도는 541W·h·kg-1에 도달해 Li-Al 합금의 응용 가능성이 우수함을 입증했습니다.

그림 7 ASSLB의 Li-Al 합금 양극 회로도

Sakumaet al. Li-Sn 합금, Li-Si 합금 및 Li4-x Ge1-x P x S4 전해질의 매칭을 연구했으며 인터페이스 저항이 더 작고 산화 환원 전위가 더 높은 것을 관찰했습니다. Hashimotoet al. 고에너지 볼 밀링을 사용하여 일련의 Li4.4Ge x Si1-x(x=0~1.0)를 준비했습니다. 그 중 Li4.4Ge0.67Si0.33이 비용량(190mA·h·g-1)이 가장 크고 충방전 가역성이 좋다. Park et al. 기계적 볼밀링을 이용하여 리튬분말과 실리콘분말을 혼합 및 분쇄하여 Li4.4Si 합금, Li4Ti5O12 양극, Li2S-P2S5 전해질을 제조하여 전고체 리튬전지를 조립하였다. 연구 결과, Li-Si 합금의 2차 볼밀링 후 배터리 성능이 크게 개선된 것으로 나타났습니다. 충전 및 방전 과정.

 

리튬 합금 필름은 음극 계면을 안정화시키는 수단으로도 사용될 수 있습니다. Choiet al. 는 간단한 압연법을 이용하여 두께 10μm의 Ag와 두께 150μm의 Li를 결합시킨 후 외부에서 압력을 가하여 Li-Ag 합금막을 얻었다. Ag 함량이 높으면 황화물 전해질과 안정적인 계면을 쉽게 형성하고 리튬 수상돌기의 성장을 억제합니다. 또한, Li-Ag 합금을 형성하지 못하고 남은 소량의 Ag는 Li와의 고용체 반응에 참여하여 리튬의 불균일한 성장을 완화시킨다. 조립된 전고체 배터리는 140사이클 동안 94.3%의 용량 유지율을 나타냈으며, 12C의 높은 온도에서도 안정적으로 사이클링할 수 있었습니다. Kato et al.의 연구 Li/Li3PS4 전해질 경계면에 Au 필름을 삽입하면 초기 리튬 용해 후 공극 형성을 방지하고 Li 증착 사이트를 늘려 배터리의 가역성을 향상시킬 수 있다는 것을 발견했습니다. 또한, Au 필름이 금속 리튬으로 용해되는 것은 음극 계면의 전기화학적 성능을 향상시키는 이유가 될 수 있다. Li/Li3PS4 인터페이스에 Au 필름이 삽입된 Li 대칭 셀은 높은 전류 밀도(1.3mA·cm-2) 및 대면적 용량(6.5mA·h·cm-2)에서 단락 없이 안정적으로 작동할 수 있습니다. 조립된 Li/Au/Li3PS4/LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 전고체 배터리는 2.4mA·cm-2의 높은 전류 밀도에서 200배 이상의 사이클 수명을 가집니다.

 

실리콘 양극

Si는 초고이론 비용량(4200mA·h·g-1), 높은 매장량, 저렴한 비용, 환경 친화성, 무독성, 낮은 작동 가능성으로 인해 가장 유망한 음극 소재 중 하나로 간주됩니다. 0.4 V. 액체 리튬 이온 배터리에 Si 양극을 적용하는 연구는 30년 넘게 개발되어 왔으며 여전히 매우 인기가 높습니다. 최근 전고체 리튬전지가 에너지 연구 분야에 진출하면서 잘 발달된 실리콘 기술을 액체 리튬이온 전지 시스템에서 전고체 전지 시스템으로 전환하는 연구가 시작됐다. 그러나 액체 리튬이온 배터리용 고용량 실리콘 음극 개발 연구와 비교해 황화물 전고체 배터리 기반 실리콘 음극 적용에 대한 보고는 거의 없지만, 입증된 결과는 여전히 매우 중요하다. 그러나 Si 양극은 전자 전도도가 낮고(1.56×10-3 S·m-1), 리튬 이온 확산 계수가 낮고(10-14~10-13 cm2·S-1), 부피 팽창이 크다(Li4.4Si). 약 360%) 및 기타 단점으로 인해 적용 범위가 제한됩니다. 배터리에서 Si 음극이 고장나는 이유는 일반적으로 리튬화/탈리튬화 과정에서 Si의 큰 부피 팽창으로 인해 분말화, 균열 및 큰 응력이 발생하고 일련의 심각한 파괴적인 결과를 초래하기 때문입니다. 예를 들면 다음과 같습니다. (1) 방전/충전 중 반복적인 찌그러짐으로 인해 전극의 구조적 무결성이 저하됩니다. (2) 계면 응력으로 인해 전극과 집전체 사이의 단선이 발생합니다. (3) SEI층의 연속적인 형성-파괴-개질 과정에서 리튬이온이 지속적으로 소모된다.

현재 전고체 리튬 배터리용 실리콘 양극을 최적화하기 위해 일반적으로 사용되는 방법에는 크기 제어(나노실리콘), 구조 설계, 박막 양극, 합금화, 압력 적용, 고급 바인더/전도성 재료(예: Si 등)를 사용한 복합 양극 등이 있습니다. -C 양극) 등 Sakabe et al. 마그네트론 스퍼터링을 사용하여 비다공성 및 다공성 비정질 실리콘 양극을 제조하고 이를 80Li2S·20P2S5 전해질과 결합하여 사이클 성능 테스트를 수행했습니다. 100사이클 후에 3.00μm 두께의 비다공성 비정질 실리콘막은 10사이클에 비해 약 47%의 용량만을 나타냈습니다. 4.73μm 다공성 비정질 실리콘막은 3000mA·h·g-1만큼 높은 리튬화 용량을 보여줍니다. 100사이클 이후에는 10사이클 대비 용량 유지율이 93%를 넘어섰다. 이는 다공성 구조가 배터리의 사이클 안정성을 효과적으로 향상시킬 수 있음을 보여줍니다. Okunoet al. Li3PS4 전해질을 적용한 전고체전지에 다공성 실리콘 복합 음극을 적용해 100사이클에서 90% 이상의 높은 용량 유지율을 보였다. 이는 실리콘 입자의 기공이 리튬화 및 탈리튬화 과정에서 발생하는 엄청난 부피 변화를 해결하여 사이클 안정성을 향상시키기 때문입니다. 대조적으로, 상업용 비다공성 실리콘 양극의 사이클 안정성은 열악하고, 100사이클에서의 용량 유지율은 20% 이하에 불과합니다. Poetkeet al. 실리콘-탄소 복합 공극 나노 물질이 전 고체 리튬 이온 배터리의 음극으로 사용되어 Si-C|Li6PS5Cl|NCM 전체 배터리에 성공적으로 적용되었다고 보고했습니다. 연구에 사용된 나노구조 Si-C 복합재는 실리콘 나노입자(SiNP)와 외부 탄소 껍질 사이에 간격을 제공합니다. 탄소 쉘은 실리콘 부피 변화를 효과적으로 보상하여 순수 SiNP에 비해 전기화학적 성능을 향상시킬 수 있습니다.

최근 몇 년 동안 학계는 순수 실리콘 양극 연구에서 반복적으로 획기적인 성과를 거두었습니다. 2020년에는 Cangaz et al. PVD 공정으로 제조된 주상 실리콘 양극에 Li6PS5Cl 전해질과 LiNi0.9Co0.05Mn0.05O2 양극을 결합하여 높은 비용량(210 mA·h·g-1)을 갖는 전고체 전지를 제조했다고 보고했다. ). 기둥형 실리콘 양극은 3.5mA·h·cm-2의 높은 부하에서 100회 이상 안정적으로 순환되었으며 쿨롱 효율은 99.7%~99.9%에 달합니다. 사이클 동안 기둥형 실리콘 구조는 수직 방향에서 리튬 양극과 유사한 1차원 호흡 효과를 나타냅니다. 이러한 1차원 호흡은 기둥형 실리콘 구조의 고유 다공성과 외부 스택 압력에 의해 보상되어 안정적인 2차원 SEI를 형성할 수 있습니다. 동시에 스택 압력(20MPa)은 기둥형 실리콘과 집전체의 박리도 억제합니다. 금속 리튬 양극과 비교하여 이 원주형 실리콘 양극은 리튬 수지상 결정, 단락 및 리튬 손실의 위험을 제거합니다. 2021년에는 Tan et al. 99.9.9%(질량) 상용 마이크론급 순수 실리콘 Si(μ-Si) 양극을 보고했습니다. 음극과 Li6PS5Cl 전해질 사이의 계면 접촉면적은 충방전 시 부피 팽창이 일어나더라도 2차원 평면이다. 그러나 2차원 평면은 여전히 ​​유지되며 새로운 인터페이스가 형성되지 않습니다. 리튬화된 μ-Si 음극으로 형성된 Li-Si 합금은 독특한 화학적, 기계적 특성을 가지며, 이는 음극과 전해질 사이의 접촉 면적을 증가시킵니다[그림 8(a)]. μ-Si, Li6PS5Cl 전해질, NCM811로 조립된 전고체 리튬 배터리는 높은 표면 전류 밀도(5mA·cm-2)와 넓은 온도 범위(-20~80℃)에서 안정적으로 작동할 수 있습니다. 500회 안정 사이클 이후 용량 유지율은 80%, 평균 쿨롱 효율은 99.95%로 지금까지 보고된 마이크로 실리콘 전고체 배터리 중 최고의 성능을 보인다. μ-Si 양극은 전도성 탄소 재료 없이 높은 전류 밀도 사이클링을 겪어 황화물 전해질의 분해를 효과적으로 억제한다는 점은 언급할 가치가 있습니다. 이는 기존 사고에서 Si-C 복합 전극에 탄소가 미치는 악영향에 대한 새로운 아이디어를 제공합니다. 2022년에는 Cao et al. 볼밀링을 통해 나노실리콘(nm-Si) 입자와 전도성 탄소, Li6PS5Cl로 구성된 복합 음극을 제조하였다. 복합 음극은 내부의 전자 및 이온 전도성이 우수하여 국부 전류 밀도를 효과적으로 감소시키고 음극 표면의 리튬 수지상 결정 생성을 억제할 수 있습니다. 솔-겔 방식으로 코팅된 단결정 NMC811 양극재와 결합됐다. 47μm 두께의 Li6PS5Cl 필름을 전해질로 사용하고, 최대 285W·h·kg-1의 에너지 밀도를 갖는 전고체 리튬전지를 얻었다. 전체 배터리는 1000회 안정 사이클 동안 C/3에서 145mA·h·g-1의 고용량을 달성했습니다. 실리콘 복합음극은 대규모 제조 가능성을 보여주고, 비용을 대폭 절감하며, 전고체 리튬전지 상용화 방향을 제시한다. Tan의 음극 설계 개념과 달리 이 복합 음극 전극은 전해질을 추가할 뿐만 아니라 탄소 전도성 물질도 추가합니다. 그 이유는 μ-Si에 비해 nm-Si의 표면적이 더 크고, 실리콘 양극에 더 많은 경계가 있으며, 일반적으로 nm-Si의 표면에 SiO2 층이 있기 때문입니다. 따라서 전기 전도도는 일반적으로 μ-Si에 비해 3배 정도 낮아 충방전 시 전자 전도를 방해한다. 실험에 따르면 이 nm-Si 양극에서 리튬을 제거하는 과정에서 전해질은 약간만 분해되고 리튬 수상돌기는 생성되지 않습니다. 위의 시스템을 기반으로 Cao et al. 양극성 스택 설계를 갖춘 배터리 아키텍처를 제안했습니다. 단일 셀을 전류 집전체를 통해 직렬로 연결함으로써 불활성 물질의 사용을 줄여 더 높은 에너지 밀도를 달성합니다. 보다 구체적으로, 계면 안정 단결정 LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2, Li6PS5Cl 및 nm-Si로 이루어진 이중층 적층 전고체 리튬 배터리는 각각 양극, 전해질 및 음극 역할을 하여 8.2V의 고전압. 배터리 수준의 에너지 밀도는 204W·h·kg-1로 단일 배터리의 189W·h·kg-1보다 높다. 이러한 양극성 적층 설계는 전고체전지 분야 전반에 걸쳐 좋은 참고적 의미를 갖는다. 이를 통해 더 높은 에너지 밀도를 달성합니다. 보다 구체적으로, 계면 안정 단결정 LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2, Li6PS5Cl 및 nm-Si로 이루어진 이중층 적층 전고체 리튬 배터리는 각각 양극, 전해질 및 음극 역할을 하여 8.2V의 고전압. 배터리 수준의 에너지 밀도는 204W·h·kg-1로 단일 배터리의 189W·h·kg-1보다 높다. 이러한 양극성 적층 설계는 전고체전지 분야 전반에 걸쳐 좋은 참고적 의미를 갖는다. 이를 통해 더 높은 에너지 밀도를 달성합니다. 보다 구체적으로, 계면 안정 단결정 LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2, Li6PS5Cl 및 nm-Si로 이루어진 이중층 적층 전고체 리튬 배터리는 각각 양극, 전해질 및 음극 역할을 하여 8.2V의 고전압. 배터리 수준의 에너지 밀도는 204W·h·kg-1로 단일 배터리의 189W·h·kg-1보다 높다. 이러한 양극성 적층 설계는 전고체전지 분야 전반에 걸쳐 좋은 참고적 의미를 갖는다.

그림 8 ASSLB의 µ-Si 양극과 Li6PS5Cl 사이의 계면 특성화 및 사이클링 성능

 

표 1에는 황화물 고체 전해질/양극 계면에 대한 솔루션과 해당 장점과 단점이 요약되어 있습니다.

표 1 양극과 황화물 기반 고체 전해질 사이의 계면 문제 해결 전략

 

기타 양극

은탄소 음극

Lee et al. 은-탄소(Ag/C) 중간층을 사용한 전고체 배터리 설계를 보고했습니다[그림 9(a)]. 이러한 중간층 설계는 리튬 증착 공정을 효과적으로 조절하며 Ag/C 층과 집전체 사이에서 매우 가역적인 리튬 증착 및 박리 현상이 관찰됩니다. 이 중 C는 증착된 금속 리튬에서 Li6PS5Cl 전해질을 분리하는 데 사용되며, 이는 전해질의 환원을 방지할 뿐만 아니라 리튬 수지상 결정의 생성을 방지합니다. Ag는 금속 리튬의 핵생성 에너지를 감소시켜 Ag-Li 합금을 형성할 수 있습니다. Ag의 일부가 집전체 표면으로 이동하여 금속 리튬과 고용체를 형성하여 균일한 리튬 증착을 촉진합니다. 방전 후 금속 리튬 층은 완전히 용해되고 Ag는 집전체와 Ag-C 층 사이에 남아 있습니다. 이 설계는 사이클링 중 금속 리튬의 부피 변화를 수용하고, 리튬 양극의 국부 전류 밀도를 감소시키며, 사이클 안정성을 향상시킬 수 있습니다. 그림 9(b)에서 볼 수 있듯이 조립된 파우치 배터리(0.6A·h)는 60°C에서 높은 에너지 밀도(900W·h·L-1 이상)를 나타냅니다. 99.8%를 초과하는 안정적인 쿨롱 효율. 긴 사이클 수명(1000사이클). 전고체 리튬전지의 상업적 응용을 위한 새로운 아이디어를 제시합니다.

 

그림 9 Ag-C 양극을 사용하는 황화물 기반 ASSLB의 구조 및 사이클링 성능

석묵

다양한 리튬 이온 배터리 삽입 양극 재료 중에서 흑연은 저렴한 비용, 많은 매장량 및 긴 사이클 수명으로 인해 상업적으로 가장 성공적인 재료입니다. 그러나 전고체전지 분야에서 흑연은 이론 용량의 한계로 인해 음극 소재 선택의 중심이 되지 못했다. 초기 보고서에서는 흑연이 새로 합성된 황화물 고체 전해질의 양극 재료로 자주 사용되었습니다. 이후 연구에서는 전극의 설계 및 제조를 최적화하기 위해 황화물 ASSLB에서 흑연의 기본 작동 메커니즘에 초점을 맞추었습니다. 흑연은 최근 연구에서 구조적 완전성과 전기 전도성을 제공하는 고에너지 양극 재료의 프레임워크로 자주 사용됩니다. 그러나 현재 리튬, 실리콘 등 기타 음극은 여전히 ​​높은 가격, 큰 부피 팽창률, 불안정한 사이클 등의 문제를 안고 있다. 따라서 흑연은 저비용, 다량의 매장량, 높은 상용화도, 높은 안정성을 지닌 소재로서 초기 전고체전지 공정개발에 중요한 역할을 할 수 있다. 흑연의 가용 용량을 지속적으로 최적화하는 것이 필요합니다.

 

집전체 전처리

양극 없는 리튬 이온 배터리는 과도한 리튬을 추가하지 않고 집전체를 배터리와 직접 조립합니다. 여기서 금속 리튬은 첫 번째 충전 주기 동안 완전히 리튬화된 음극 도금에서 집전체의 리튬 이온이 환원되어 형성됩니다. 이 개념은 리튬 이온 배터리 분야에서 광범위하게 연구되었으며 일부 팀에서는 이 설계를 전고체 리튬 배터리로 확장했습니다. Gu et al. 스테인리스 집전체(SSCC)의 표면을 다양한 각도로 에칭하고 이를 Li5.5PS4.5Cl1.5 고체 전해질과 일치시키고 비대칭 배터리 구성(리튬 포일 | 스테인레스 스틸 포일)을 사용하여 정전기 사이클링을 수행했습니다. 실험 결과에 따르면 다양한 SSCC 거칠기가 배터리 성능에 더 큰 영향을 미치는 것으로 나타났습니다. 거칠기가 180nm인 SSCC로 조립된 전고체 배터리는 거칠기가 20nm에 불과한 배터리보다 전기화학적 사이클 성능이 더 좋습니다. 이는 거친 표면이 전해질과 집전체 사이의 접촉점을 증가시켜 다중 반응점을 제공하고 계면에 리튬이 균일하게 증착될 수 있기 때문입니다. 그러나 표면 거칠기가 500 nm를 초과하면 표면이 심하게 거칠어져 리튬 이온이 집전체의 식각된 바닥의 제한된 접촉점에 거의 도달하지 못하게 됩니다. 이는 리튬 석출을 감소시켜 성능이 저하됩니다. 이 현상은 액체 배터리에서는 발생하지 않습니다. 이는 고체 전해질과 집전체 사이의 상호 작용이 액체 전해질의 상호 작용과 크게 다르다는 것을 보여줍니다. 음극이 없는 전고체 전지의 집전체 설계를 수행하기 전에 기본적인 작동 메커니즘과 특성에 대한 추가적인 연구가 필요하다.

요약 및 전망

이온 전도도가 높은 LGPS의 등장으로 황화물 전고체 리튬이온전지에 대한 연구가 크게 증가하고 있다. 그 중 양극재의 선택과 계면 문제의 해결은 연구의 초점 중 하나가 되었다. 많은 학자들이 리튬 양극/황화물 전해질 계면에 대한 연구 진행 상황을 종합적으로 요약했습니다. 이 기사에서는 금속 리튬, 리튬 합금 및 실리콘 양극과 같은 황화물 전해질을 기반으로 하는 전고체 리튬 배터리용 주류 양극 재료에 대한 체계적인 개요를 제공합니다. 리튬 음극과 황화물 전해질 사이의 계면 문제를 제안하고, 계면 특성을 개선하기 위한 일반적인 전략을 요약하였다. 현재 전고체 리튬이온 배터리는 아직 상용화와는 거리가 멀고 기초이론 연구와 기술지원도 부족하다. 따라서 향후 연구에서는 다음과 같은 문제에 여전히 주의를 기울일 필요가 있다.

(1) 리튬 합금 양극은 우수한 리튬 저장 용량과 보다 안정적인 성능을 가지며, 리튬 양극 수상돌기 성장 및 단락 문제를 해결하고 높은 에너지 밀도와 장기적으로 안정적인 전고체 리튬 배터리를 달성하는 데 큰 잠재력을 보여주었습니다. 전고체전지 분야에서는 고체-고체 계면의 접촉 특성으로 인해 합금 물질과 액체 전해질의 반응으로 인한 SEI 반복 발생 문제를 해결할 수 있다. 합금 음극을 보다 잘 적용하기 위해서는 전고체 배터리에서 합금 음극의 화학, 전기화학, 기계적 성질 및 작동 메커니즘에 대한 이해를 높여서 고용량 수요를 충족시키기 위한 기본 및 응용 작업이 수행되어야 합니다. 용량, 장기간 안정적인 전고체 배터리. .

(2) 실리콘 양극은 전고체 리튬이온전지의 에너지 밀도를 극대화할 수 있다. 그러나 실리콘은 전자 전도성이 낮기 때문에 일반적으로 사용되는 탄소 전도성 물질은 황화물 전해질의 분해를 가속화합니다. 전극의 전도성 경로에 영향을 주지 않고 황화물 전해질의 분해를 일으키지 않도록 실리콘 양극의 조성 매개변수를 조절하는 방법은 실리콘 양극 준비 공정이 직면한 주요 과제입니다. 이는 황화물전고체전지에 사용되는 실리콘 음극의 대규모 산업화에도 기술적 장벽이다.

(3) 금속 리튬의 매장량이 적고 가격이 높다는 문제도 실제 상업적 응용에 있어서 주의가 필요하다. 금속 리튬 양극은 리튬 도금 공정에 유익하지만 전기화학 반응 리튬 도금을 달성하는 데 필요한 구성 요소는 아닙니다. 리튬 금속의 사용 조건은 매우 가혹하며 리튬 배터리의 대량 생산은 막대한 안전 위험을 가져올 것입니다. 따라서 비용 절감, 안전성 향상, 궁극적인 상용화를 달성하기 위해 리튬양극이 없는 전고체 리튬전지 개발이 연구방향이다. 예를 들어 Ag-C 복합 전극에 대한 연구는 다음 연구에 대한 좋은 아이디어를 제공합니다. 또한, 음극이 없는 고성능 전고체전지를 얻기 위해서는 집전체의 기본 작동 메커니즘과 특성에 대한 추가 연구가 필요하다.

전고체전지 분야의 음극재 개발은 아직 갈 길이 멀다. 연구가 심화됨에 따라 고에너지 음극을 기반으로 한 전고체전지는 이차전지 분야에서 확실히 독특한 장점을 보여줄 것입니다.